作为一种典型的非晶碳材料，硬碳被广泛认为是钾离子电池中最具应用前景的负极材料之一。然而，硬碳普遍存在首圈库仑效率（ICE）偏低的问题。针对这一难题，北京航空航天大学郭林杂化碳是诱发电解液分解和SEI不稳定生长的关键结构因子，通过精准调控碳材料的杂化状态，可从结构源头控制界面副反应，显著提升硬碳负极的首圈库仑效率及全电池的电化学性能。2026年2月4日，相关成果以“Interphase Stabilization via Carbon Hybridization Control Unlocks Stable Potassium-Ion Batteries”为题发表在

　　在该工作中，研究人员选用高纯度的实验室滤纸作为前驱体，通过不同温度碳化制备了一系列自支撑硬碳电极。随着碳化温度的升高，材料的石墨化程度、层间距和微晶尺寸均呈现出规律性演变。在1000 C碳化条件下，硬碳材料的sp3/sp2比值达到最低。电化学测试结果显示，这一结构转折点与性能拐点高度一致。碳化于1000 C的硬碳样品表现出90.6%的高首圈库仑效率，同时实现了284.7 mAh g-1的可逆比容量，并在随后的循环中迅速稳定至接近100%的库仑效率。相比于低温碳化样品中以表面吸附为主的斜坡型储钾行为，以及高温碳化样品中因结构应变而引发的界面不稳定问题，该样品在表面电容与层间嵌入两种储钾机制之间实现了最佳平衡。

　　进一步地，研究团队将该硬碳负极与K2Mn[Fe(CN)6]正极组装为钾离子全电池，在正负极均未经过任何预循环的条件下，实现了3.3 V的平均放电电压和296.2 Wh kg-1的比能量（基于正负极材料总质量），并在2000次循环后仍保持75.3%的容量。这一结果充分表明，提升负极首圈库仑效率对于钾离子电池实现高比能量具有重要意义。

　　为揭示sp3碳影响硬碳负极界面行为的本质机理，研究人员结合原位电化学阻抗谱、原位拉曼光谱、ToF-SIMS以及高分辨透射电镜，对SEI的形成和演化过程进行了系统研究。结果表明，sp3富集的硬碳表面更容易诱发持续的电解液分解，形成厚而不均匀、富有机组分的SEI层；而sp3/sp2比值最低的硬碳样品则形成了更薄的稳定界面层，显著降低了界面阻抗。密度泛函理论计算进一步从原子尺度证实，电解液分子在sp3碳表面的吸附能显著高于sp2碳，更易发生优先吸附和分解反应，从而导致界面失稳。这一结果从理论上揭示了“碳杂化状态界面化学电化学性能”之间的内在关联，即碳原子杂化状态通过调控电解液分子的吸附，影响SEI的组成、厚度与稳定性，进而深刻影响硬碳负极的界面动力学行为、首圈库仑效率以及循环稳定性。

　　综上，该研究提出了一种通过调控碳杂化状态实现界面稳定化的全新设计范式，为高首效、高能量密度钾离子电池的开发提供了重要理论依据和实践指导。这一策略同样有望推广至钠离子电池及其他碳基储能体系中，为下一代低成本储能技术的发展提供新的方向。（来源：科学网）

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